近日,我校張祥志博士課題組在國際化學著名刊物《ACSCatalysis》上發表了題為Asymmetric Three-Component Reaction to Assemble the Acyclic All-Carbon Quaternary Stereocenter via Visible Light and Phosphoric Acid Catalysis的研究論文。

全碳季碳單元廣泛存在于復雜天然產物和上市的藥物分子結構中,其不對稱催化合成一直是重要的研究前沿。其中非環狀的全碳季碳的對映選擇性合成一直發展緩慢,其主要原因是非環狀手性季碳中心除了高度擁擠的空間位阻外還面臨構象柔性的挑戰。該研究首次利用可見光促進的不對稱三組分反應,實現了一系列含有非環手性全碳季碳中心的醛、酮類化合物的高效構建。該方法使用的原料簡單易得,與傳統合成方法相比避免了原料的預官能化、光催化劑的使用。商業可得的炔烴、苯醌、吲哚在可見光活化與手性磷酸催化下,以100%的原子經濟性構建了非環手性全碳季碳中心。此外,DFT計算進一步闡釋了該工作中對映選擇性的機制。
該工作DFT計算部分得到暨南大學高昊教授團隊支持。五邑大學研究生邱宗旺、朱志強,暨南大學博士生龍亮博士為該論文的第一作者,五邑大學張祥志博士、暨南大學高昊教授為通訊作者,五邑大學為論文的第一作者單位。該研究得到了國家自然科學基金、廣東省教育廳和五邑大學等的經費資助。
《ACSCatalysis》是美國化學會(ACS)旗艦刊物,最新影響因子為13.7,主要刊登催化化學領域高水平的研究成果,屬于化學學科Top期刊與中科院1區期刊。